Ο Σπύρος Βασιλείου ήταν ένας από τους πιο δημοφιλείς και παραγωγικούς Έλληνες εικαστικούς του 20ου αιώνα. Εκτός της ζωγραφικής, ασχολήθηκε με αγιογραφία, σκηνογραφία και χαρακτική. Βασικός εκπρόσωπος της Γενιάς του ‘30, συνδυάζει στο έργο του στοιχεία από τη λαϊκή τέχνη, τη βυζαντινή αγιογραφία και τον ευρωπαϊκό μοντερνισμό. Γεννήθηκε στο Γαλαξίδι στις 16 Ιουνίου 1903.
Σπούδασε στην Αθήνα με υποτροφία, στη Σχολή Καλών Τεχνών του Εθνικού Μετσοβίου Πολυτεχνείου, από το 1921 έως το 1926. Δάσκαλοί του στη Σχολή ήταν ο Αλέξανδρος Καλούδης και ο Νικόλαος Λύτρας. Με την αποφοίτησή του από τη σχολή (1926) εκθέτει στο “Φουαγιέ” του Δημοτικού Θεάτρου Αθηνών μαζί με τους Π. Ρέγκο, Σ. Κόκκινο και Α. Πολυκανδριώτη.
H πρώτη ατομική έκθεσή του πραγματοποιείται το 1929 στην γκαλερί Στρατηγοπούλου. Αμέσως μετά ξεκίνησε να σκηνογραφεί θεατρικά έργα, μετρώντας πάνω από 140 σκηνογραφίες στο σύνολο της πορείας του. Βραβεύτηκε το 1930 με το Μπενάκειο Βραβείο της Ακαδημίας Αθηνών για τα σχέδια των τοιχογραφιών του ναού του Αγίου Διονυσίου του Αρεοπαγίτου στο Κολωνάκι. Την αγιογράφηση στον ίδιο ναό συνέχισε από το 1936 και την ολοκλήρωσε το 1939. Το 1930 συμμετέχει στην πρώτη έκθεση της ομάδας “Τέχνη”, της οποίας είναι και ιδρυτικό μέλος. Την ίδια χρονιά εκδίδει μαζί με τον Αγήνορα Αστεριάδη τα Παιδικά Σχέδια, αποτέλεσμα της διδακτικής τους εμπειρίας και της επαφής τους με τα παιδιά στην Παπαστράτειο Σχολή Παιχνιδιών και στο Δημοτικό Σχολείο Γρεβενών.
Το 1938 ξεχωρίζει η συμμετοχή του στην Πανελλήνια Έκθεση και μεταξύ άλλων εικονογραφεί το Αναγνωστικό της Ε’ τάξης του Δημοτικού Σχολείου. Στην Κατοχή ασχολείται με την χαρακτική καθώς δεν μπορεί να βρει χρώματα να ζωγραφίσει. Η δράση του περιλαμβάνει την εικονογράφηση και την παράνομη έκδοση τριών χειρόγραφων βιβλίων (Ακριτικά του Α. Σικελιανού, Μέσ’ από τα Τείχη του Σ. Σκίπη και Δρακογενιά του Α. Θέρου), καθώς και τη φιλοτέχνηση ξυλογραφιών για κάθε τεύχος της Νέας Εστίας για δύο χρόνια από τον Ιανουάριο του 1942.
Το 1950 ο Σπύρος Βασιλείου μετέχει στη σύσταση του Ελληνικού Χοροδράματος, παραμένοντας για πολλά χρόνια ένας από τους στενότερους συνεργάτες της Ραλλούς Μάνου. Παράλληλα συνεργάζεται με το Εθνικό Θέατρο σε πολλές παραστάσεις, δημιουργεί αφίσες και διαφημιστικό υλικό για τον ΕΟΤ, διαμορφώνει τη σκηνή του θεάτρου της Δώρας Στράτου στο λόφο του Φιλοπάππου.
Συμμετείχε σε διεθνείς εκθέσεις, στην Μπιενάλε της Βενετίας (1934, 1964), στην Αλεξάνδρεια το 1957 και στο Σάο Πάολο το 1959. Έργα του παρουσιάστηκαν στο Ντιτρόιτ το 1955, (εικονογράφηση του ναού των Αγίων Κωνσταντίνου και Ελένης) και στη Νέα Υόρκη το 1960, το έργο του “Φώτα και Σκιές” τιμάται από το ελληνικό τμήμα της AICA με το βραβείο Guggenheim. Έλαβε πολλές βραβεύσεις και πίνακές του παρουσιάζονται στην Εθνική Πινακοθήκη, η οποία τίμησε το έργο του με δύο αναδρομικές εκθέσεις το 1975 και το 1983.
Πέθανε στις 22 Μαρτίου 1985 σε ηλικία 82 ετών.